Pápežské slovenské kolégium sv. Cyrila a Metoda bolo zriadené v priestoroch SÚSCM dňa 15. septembra 1997 z rozhodnutia sv. Jána Pavla II. SÚSCM už v predchádzajúcom období zabezpečoval pobyt slovenských kňazov na postgraduálnych štúdiách v Ríme. Od roku 1997 táto starostlivosť dostala v zriadení Pápežského slovenského kolégia svoju inštitucionálnu formu. Od 90. rokov prešlo bránami domu desiatky slovenských kňazov, ktorí po absolvovaní štúdií na pápežských či civilných univerzitách dosiahli akademické a vedecké hodnosti. Medzi alumnusov domu patrí aj Mons. Stanislav Zvolenský, Mons. Marek Forgáč, či J. E. Jonáš Maxim.